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德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华/赵飞《先进材料》拓扑水凝胶太阳能废水处理器

来源：爱乐趣网时间：2020年11月15日 09:22

原标题：德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华/赵飞《先进材料》拓扑水凝胶太阳能废水处理器

【前言背景】

阳光是最丰富而又分散的能源，是管理未来能源需求的有希望的替代传统化石燃料资源的方法。有效收集和转换太阳辐射对于发展太阳能技术至关重要。到目前为止，太阳能已被转换为电能，热能和化学能，用于各种应用，例如光伏，光催化，和太阳能技术。太阳能与水的能源联系为清洁能源生产和环境修复提供了见识。例如，对水性电解质的研究以高效率和长期稳定性推动了太阳能电池的环境可持续性。基于半导体材料的光催化工艺能够修复废水和气态废水。

除了对与材料如何改变水分子的汽化行为有关的水科学的见识之外，最近还开发了基于水凝胶的材料，它可以减少蒸汽产生的能量需求。这样的创新克服了水蒸发消耗大量能量与自然阳光输入的相对较弱的能量之间的不匹配。水分子可以被聚合物链上的亲水基团捕获为结合水，从而形成水合的聚合物网络。关键是使用亲水性聚合物来生成结合水和中间水，其中中间水（作为活化水）可以比散装水以更少的能量蒸发。基于水凝胶的蒸发器与精选的太阳能吸收器和为界面蒸发设计的结构相结合，可实现高效的太阳蒸气的产生（SVG），在太阳能驱动的水净化中显示出巨大的潜力。但是，基于水凝胶的太阳能蒸发器的一个基本挑战是，聚合物链中的亲水基团作为水活化必不可少的功能性成分，会导致水凝胶中水含量高，热量分散并降低整体效率。

【科研摘要】

太阳能驱动的界面蒸发为可持续的淡水生产提供了一种有希望的方法。但是，蒸气产生的高能耗从根本上限制了太阳能驱动废水处理的实用性。11月，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华/赵飞教授团队此处报道了一种控制水凝胶中聚合物网络水合作用的简便策略，其中高度骨架化的聚合物网络可将用作骨架的致密交联聚合物功能化。聚合物链的水合作用会产生大量弱结合的水分子，从而促进水的蒸发。因此，基于水凝胶的太阳能蒸发器可以利用具有长期耐用性和稳定性的太阳能从各种污染物（如盐，清洁剂和重金属成分）中提取水。这项工作展示了一种在分子水平上调节水与材料之间相互作用的有效方法，以及一种针对含有复杂污染物的废水的节能水处理技术。相关论文Topology‐Controlled Hydration of Polymer Network in Hydrogels for Solar‐Driven Wastewater Treatment发表在德国Wiley《Advanced Materials》上

【图文解析】

作者报道水凝胶中聚合物网络的拓扑结构设计，以同时实现水热管理。具有高交联密度的聚乙烯醇（PVA）网络（一种限制凝胶饱和水含量的骨架）被聚苯乙烯磺酸盐（PSS）网络渗透，该聚苯乙烯磺酸盐网络可以通过静电和氢键被水分子主动水合。具有这种互穿聚合物网络的凝胶（表示为IPNG，图1）可以将超过50％的所含水活化为中间状态。通过使用经济高效的活性炭作为太阳能吸收器，基于IPNG的太阳能蒸发器在一次太阳照射下的SVG率高达≈3.86kg m−2 h-1，能量效率约为92％长期去除废水中的盐分，非挥发性洗涤剂和重金属离子。这项工作表明，基于水凝胶的太阳能蒸发器中聚合物网络的拓扑工程是一种有前途的方法，可以推动太阳能驱动的水净化，为此类技术的实际应用铺平道路。

图1 基于IPNG的可控水化太阳能净水原理图。IPNG的互穿网络由PVA和PSS组成。PVA网络限制了水的量，从而将热量集中在蒸发水附近，而PSS网络则提供了水-聚合物相互作用，包括静电相互作用和氢键激活水分子。基于IPNG的蒸发器的太阳能净化可以去除离子，不挥发酸，碱和清洁剂。

为了用互穿聚合物网络构建IPNG，首先通过原位聚合合成具有活性炭的PVA水凝胶。然后，将冻干的PVA水凝胶浸入包含苯乙烯磺酸钠（SS）单体，交联剂和引发剂的前体溶液中，然后通过在90°C下将SS单体自由基聚合而获得由PVA和PSS组成的互穿网络。PVA的聚合物网络。扫描电子显微镜（SEM）用于研究IPNG的横截面形态和微观结构。图2a展示了在冻干的IPNG中直径为几微米的均匀分布的孔，展示了均匀凝胶化水凝胶的典型结构。此外，氧（O）和硫（S）元素的元素映射表明互穿网络中PSS的均匀分布。

图2 IPNG的特征。a）微米级孔的SEM图像以及IPNG中O，S元素的EDX映射，表明孔分布均匀且凝胶化凝胶均匀。b）PVA，PSS和IPNG的FT-IR光谱证明IPNG中存在PVA和PSS。c）PVA和IPNG的XPS光谱表明IPNG中存在PSS。d）动态力学分析显示出PVA和IPNG的储能模量（G'）和损耗模量（G''），表明随着PSS的引入，形成了交联的聚合物网络并具有更强的机械性能。

在由PVA和PSS组成的互穿网络中，PSS链与相邻的水分子发生静电相互作用，而PVA链与水分子形成氢键。由于水与聚合物的相互作用，存在三种水，分别是游离水（FW），中间水（IW）和结合水（BW）（图3a和图3b中的插图）。BW与聚合物链中的官能团有很强的相互作用（深蓝色），FW与聚合物链中的官能团没有相互作用（浅蓝色）。如图3a所示，IPNG的拉曼光谱通过高斯函数的四个峰拟合，分别位于3233、3401、3514和3630 cm-1。如图3b所示，随着PSS比率从IPNG1逐渐增加到IPNG5（分别为0.341、0.370、0.414、0.585和1.871），结合水含量增加，这表明聚合物网络捕获水分子的能力增强。

图3 基于IPNG的有效水活化。a）拉曼光谱及其拟合曲线显示了IPNG中的自由水和中间水。b）IPNG中的束缚水含量从IPNG1-5表现出增强的水-聚合物相互作用。束缚水含量分别为0.341±0.004、0.370±0.005、0.414±0.017、0.585±0.058和1.871±0.080 g-1。c）饱和水含量和IW/FW比，以及d）IPNG的蒸发能量消耗显示出可调的相变行为，这归因于水-聚合物相互作用的变化。

为了证明IPNG的海水淡化性能，作者在一个真实的海水样品（来自墨西哥湾）的一次阳光照射下进行了SVG，并通过应用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）评估了所收集水的质量。图4c展示了在通过IPNG3纯化之前和之后四个主要离子（Na+，Mg2+，K+和Ca2+）的浓度。该值显着降低了2-3个数量级，低于通过基于膜的海水淡化技术提纯的值。在连续一周的一次阳光照射下进行了一周的SVG速率测试，以确认IPNG的耐久性（图4d），证明了其对实际长期太阳能淡化的潜能。

图4 在一缕阳光下产生太阳蒸气和使海水淡化。a）在一个阳光下，IPNG造成的水的大量损失。b）一处阳光下IPNG的太阳蒸发率和能效。蒸发速率分别为2.56±0.07、3.09±0.05、3.86±0.03、3.48±0.06和1.92±0.05 kg m-2 h-1。能量效率分别为76.2±2.1％，86.7±1.4％，92.4±0.9％，89.8±1.5％和54.6±1.3％。c）在脱盐之前和之后，在实际海水样品中测得的四个初级离子的浓度可有效去除盐离子。d）浸入海水一周的IPNG3的水蒸发速率和能效证明了蒸发器的长期稳定性和耐用性。

为了演示实际净化生活污水的方法，作者对厨房，洗衣房和浴室产生的废水进行了污水处理过程。净化前后的生活污水数字图像（如图5a）。可以看出，经过基于IPNG的太阳能净水工艺后，可获得净水。纯化后，三种废水的pH值接近7。通过电导率测试仔细跟踪废水样品的盐度，以评估IPNG去除无机盐的能力。净化后，这些废水样品的盐度显着降低了大约三个数量级，低于世界卫生组织和美国环境保护局规定的饮用水标准（图5b）。蒸发速率这些废水中的样品与纯净水中的样品相似（图5b中的蓝点），表明IPNG在废水净化过程中的稳定性。此外，这些废水中的有机化合物浓度（通过总有机物含量（TOC）分析仪测量）在纯化后降低了2-3个数量级（图5c），其性能优于超滤（图5c中的浅蓝色背景）并且具有可比性采用反渗透技术（图5c中的浅橙色背景）净化废水。

图5 废水净化。a）显示净化前后厨房，洗衣房和浴室产生的废水的图像。b）净化前后废水样品的盐度，以及基于厨房，洗衣房和浴室产生的废水中IPNG的蒸发速率，表明有效去除了盐分c）厨房，洗衣房和浴室产生的废水中的总有机物含量（TOC）表明有效去除了有机污染物。

【陈述总结】

由于水的活化和有效的热定位，通过设计的IPNG已经实现了高效的太阳能水净化。证明了互穿网络中的离子聚合物可以提供与水分子的静电相互作用，产生更多的活化水并降低有效SVG的总能量需求，而亲水聚合物可以限制水凝胶中的水量以抑制能量损失并增强能源利用效率。所获得的IPNG在一次阳光照射下能够实现约3.9 kg m-2 h-1的高太阳蒸气产生速率和约92％的能量效率。基于IPNG的太阳能蒸发器具有对海水和生活污水的长期稳定性和耐久性，在实际的太阳能驱动的水净化方面显示出巨大的潜力。这项工作提供了一种有效的方法来调节水凝胶中的水-聚合物相互作用和水状态，通过设计聚合物网络在分子水平上提出了水管理的有用方面。这一概念对于包括防冻，表面冷却和环境水/湿气管理在内的各种应用具有重要意义。

参考文献：

doi.org/10.1002/adma.202007012

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