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中国石油大学（华东）【综述】多级孔沸石催化剂的扩散与催化效率

来源：爱乐趣网时间：2020年09月21日 08:36

原标题：中国石油大学（华东）【综述】多级孔沸石催化剂的扩散与催化效率

近日，中国石油大学（华东）化学工程学院阎子峰教授领衔的催化材料团队在介孔沸石工业化制备方面取得重要进展。题为《多级孔沸石催化剂的扩散与催化效率》（Diffusion and catalyst efficiency in hierarchical zeolite catalysts）的最新综述文章发表在《国家科学评论》（National Science Review，NSR）上。阎子峰教授为通讯作者，化学工程学院毕业博士研究生彭鹏为论文第一作者，中国石油大学（华东）为第一署名单位。此项研究工作得到香港王宽诚教育基金会、中法分子筛联合实验室、国家高层次人才项目、国家重点研发计划、山东省重点研发计划和中国石油炼油催化剂重大专项等基金项目资助。

沸石由于其丰富的骨架拓扑结构、可调的化学组成、良好的水热稳定性和表面酸碱性，广泛应用于石油炼制与化工、精细化学品合成、生物医药中间体制造、环境治理等多个领域。然而，工业沸石基催化剂本质上是由具有微孔结构的沸石组元与大孔结构的非沸石组元构成的微孔-大孔多级孔结构。如果在沸石组元中引入介孔结构，则该催化剂还具有微孔-介孔-大孔多级孔道结构。显然，工业沸石基催化剂的多级孔结构存在于两个层次中，即“沸石组元内部”层次和“工业催化剂各组元之间”层次。如何实现多级孔结构在上述两个层次的理性构筑，减轻反应物种在体相与催化剂活性中心之间的扩散阻力，显著提高催化效率，已成为当代沸石与多孔材料化学领域的一大研究热点。

针对上述问题，该科研成果从催化反应工程角度讨论了如何通过多级孔结构的设计提高沸石的扩散性能与催化效率：根据催化效率提升的主要原因，将引入的沸石介孔结构划分为“功能型介孔”（functional mesopore）、“辅助型介孔”(auxiliary mesopore)和“综合型介孔”(integrated mesopore)三大类，并分别对其制备工艺、孔道结构表征技术和催化反应性能进行了评述。

“功能介孔型”多级孔沸石材料的介孔结构厚度只相当于几个晶胞的大小，因此相比传统沸石，反应物种在微孔结构内部的扩散阻力大为降低。此时可以认为表面酸性位直接位于介孔的表面，这些具有表面酸性位的介孔孔壁可以直接进行催化反应。对于“辅助介孔型”多级孔沸石材料，它们的酸性活性位依然主要位于微孔沸石骨架结构内部。与外表面相连通的介孔提供了一段从沸石外表面扩散到酸性位的捷径。因此对这类沸石基微介复合体材料，其效率因子的提升主要来自于扩散距离的缩短。“综合介孔型”多级孔沸石同时含有“功能型”介孔与“辅助型”介孔。其基本的制备思路是将碱溶处理法与有序介孔结构自组装过程顺序耦合。一方面通过碱溶处理可以得到“辅助型”介孔，另一方面利用表面活性剂自组装得到MCM-41等类型的“功能型”有序介孔结构。由于实现了“功能型”介孔与“辅助型”介孔的耦合，“综合介孔型”多级孔沸石能够同时实现反应物种扩散路径的缩短和有效扩散系数的增大。

审稿专家对该科研成果给予高度评价，认为研究强调了多组元工业催化剂各组分之间孔道结构的匹配这一在工业催化剂设计中常常被忽略的问题，为工业催化剂各组元多级孔结构的理性设计提供了新的研究思路。

由阎子峰教授领衔的催化材料课题组长期从事多级孔结构材料构筑与重油高效转化领域的研究，在新型多级孔沸石设计构筑、炼油工艺催化剂、化石和生物质资源的定向转化、新能源材料等方面取得了一系列成果，部分成果已成功实现工业化应用，得到了国内外同行的高度评价。团队成员作为主要完成人获山东省自然科学一等奖2项、教育部高等学校自然科学二等奖1项、指导学生获得全国百篇优秀博士论文提名奖2次、山东省优秀博士论文奖4次。

来源：中国石油大学（华东）

论文详见：

https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwaa184/5895361

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